Gilles Delion passa professionista nel 1988 con la squadra svizzera Weinmann-La Suisse di Paul Koechli. L'anno seguente la squadra assume la denominazione di Helvetia e il giovane Gilles s'impone all'attenzione in varie occasioni. La corsa che gli si addice di più è il Giro di Lombardia che termina più volte in buona posizione (15° nel 1988 e 2° nel 1989) prima di vincerlo nel 1990. In questo stesso anno si mette in evidenza anche sulle strade del Tour de France che termina 15°, migliore giovane e secondo francese. Negli anni a seguire non riesce a ripetersi a grandi livelli e tra alti e bassi (è ostacolato ad esempio da una mononucleosi) non mantiene le promesse. Riesce tuttavia ad arricchire il suo palmares nel 1992 con la Classica delle Alpi e con una bella vittoria di tappa al Tour de France a Valkenburg davanti a Stephen Roche. Nel 1993 passa alla Castorama di Cyrille Guimard, ma fatica a ritrovarsi e solo nel 1994 ottiene alcune vittorie in corse nazionali (G.P. la Marsellaise, tappa Tour de l'Ain e G.P. Rennes). Dopo una stagione (1995) nel nuovo gruppo della Chazal, nel 1996 corre per l'italiana Aki e a metà stagione mette fine alla sua carriera per dedicarsi alla MTB. In seguito il suo nome sarà sovente citato come esempio di corridore che ha sempre rifiutato di cedere alla tentazione del doping in un periodo, gli anni '90, di grossa crisi per l'ambiente ciclistico.