Nato a Wontergerm nel 1892 a 17 anni vinse la bellezza di quindici corse nella categoria debuttanti e passò indipendente nel 1913. Ventenne raccolse subito ben otto successi in corse importanti come il Circuito del Belgio (600 km), la Bruxelles-Liegi e le 24 ore di Boom. Nel 1914 passò professionista, arrivando sesto nel Giro del Belgio (primo della categoria isolati). Ingaggiato col fratello maggiore Marcel (e Cyrille e Jules, minori di lui, completavano la dinastia) dalla Bianchi, era nel dopoguerra secondo alla Milano-Trento-Trieste e terzo nella Strasburgo-Parigi nel 1919.
Anche negli anni successivi furono frequenti i suoi piazzamenti, e tra le vittorie si ricorda un'ultima tappa del Giro del Belgio 1921, quando arrivò con 28' di vantaggio sul secondo.
Fin dal 1914 aveva partecipato al Tour, ma trovò la stagione buona solo nel 1924, quando arrivò clamorosamente terzo dietro Bottecchia e Frantz, grazie alla forma sfoggiata soprattutto sui Pirenei. Ritentò l'anno successivo, e fu secondo, sempre dietro Bottecchia. Vinse due tappe e arrivò quattro volte terzo. Ma al terzo tentativo vinse il Tour '26, dopo prestazioni indimenticabili sempre soprattutto in quelle tappa pirenaiche che moltissimi concorrenti concludevano ..... in automobile.
In questo Tour de France che, per la prima volta, non prese il via da Parigi (dove comunque si concluse) e fu il più lungo della serie toccando i km 5745 con alcune tappe di montagna durissime, Buysse (ma il vero cognome del casato era Buyze e solo un errore dei giornalisti lo fece diventare ciclisticamente popolare nella versione Buysse) si impose in virtù di una leggendaria quanto tremenda Bayonne-Luchon di km 326 che s'aggiudicò, dopo una fuga solitaria in mezzo all'imperversare della bufera, con un vantaggio di 25' sul suo inseguitore, l'italiano Bartolomeo Aimo (che vinse, poi, la tappa di Briancon e finì 3° nella classifica finale): numerosi concorrenti, in quel giorno, riuscirono ad arrivare al traguardo solo grazie all'aiuto di automobilisti che li soccorsero. Non solo, l'indomani Lucien si ripeté nella tappa di Perpignan di km 323 che vinse davanti al fratello Jules (il più giovane della dinastia).
La sua squadra, l'Automoto, rinunciò ai Tour del '27 e del '28, e nel '29 era ormai troppo vecchio per poter riemergere. Anzi, il 1929 fu l'anno del suo abbandono, dovuto ad una grave caduta, che gli procurò la frattura della base cranica, sul velodromo di Menin. Pur essendo stato uno dei più grandi stradisti belgi, fu anche un eccezionale pistard, e fin dal '23 corse la Sei Giorni di New York con il fratello Marcel, e numerose altre riuscendo a vincere spesso.
Gli fu assegnata la challenge dell'AIOCC nel '78. Tre dei suoi figli, Carlos (1918), Marcel (1920) e Daniel (1928) hanno pure svolto attività agonistica.